挥发性甲基硅氧烷（VMSs）作为广泛应用于个人护理品和工业添加剂的高产量化学品，其环境行为与健康风险备受关注。除母体外，VMSs氯化产物的环境归趋与生态风险更值得警惕—氯原子的引入可能显著增强有机化合物的生态风险，例如油田废水电化学处理、造纸氯漂白过程中已发现甲基硅氧烷氯化现象，且土壤中Cl-cVMSs的持久性远超母体化合物。然而，现有研究多聚焦于工业源氯代硅氧烷的排放特征，忽视了生活源输入。作为进入环境的重要"闸口"，生活污水处理厂Cl-cVMSs的迁移转化规律对管控具有关键指导意义，但相关研究面临监测数据匮乏、降解机制解析不足等瓶颈。

图1. 市政污水厂处理厂Cl-cVMSs迁移转化

　　该论文发现全国生活污水处理厂进水中Cl-cVMSs普遍存在，且∑Cl-cVMSs的总排放量及其与母体cVMSs的比值与人均GDP呈显著正相关，揭示了经济发达地区硅氧烷氯化进程加速的普遍规律。首次量化了非工业源对Cl-cVMSs输入的贡献：生活污水、泳池水和医疗废水中的甲基硅氧烷在消毒/高级氧化工艺处理过程中与游离氯反应生成Cl-cVMSs，其年排放量分别达5.7吨、2.7千克和38.4千克，表明非工业活动是Cl-cVMSs不可忽视的排放源。通过质量平衡模型揭示，污水厂中近90%的Cl-cVMSs通过污泥吸附途径被截留，凸显了污泥处理环节在污染物阻控中的关键作用。值得注意的是，尽管废水生物处理单元对cVMSs和Cl-cVMSs的去除效率有限，但污泥消化过程中两类化合物的降解显著增强，半衰期约为73.4-177天。污泥厌氧消化体系中Cl-cVMSs的降解路径主要包括支链脱氯和Si-O主链化学水解。同时发现，氯甲基硅醇的脱氯速度比母体快1.5-2.8倍，表明主链水解过程引入的Si-OH将促进相邻-CH2Cl的脱氯速度。上述研究为氯代硅氧烷的环境负荷评估和消减技术研究提供了重要数据支撑和理论依据。

　

图2. 污泥厌氧消化体系中Cl-cVMSs和cVMSs的消除速率

　　该论文的第一作者为博士生蒋凤娇，通讯作者为徐琳研究员。该工作获得国家自然科学基金重点项目、优秀青年基金、中科院青年创新促进协会的资助。

　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c09430