磁性颗粒（如Fe₃O₄和γ-Fe₂O₃）是一类广泛存在于环境介质（如大气、水和土壤）中的颗粒物，也是PM_2.5中的一种重要毒性组分。近年来，磁性颗粒的环境及健康风险引起了广泛关注。环境中的磁性颗粒物具有非常复杂的来源，既有来自天然的矿物来源，也有人类活动中无意排放的磁性颗粒（如交通、燃煤等），还有工业生产的工程磁性颗粒。目前，仍缺乏对环境中磁性颗粒物精准溯源的技术。因此，迫切需要开发可靠的磁性颗粒溯源技术，为其准确的风险评价和污染控制提供技术支撑。

　　

　　图1. 环境中三种主要来源磁性颗粒的Fe-O二维同位素指纹及其形成机制

　　 

　　本研究探索了机器学习辅助二维同位素指纹技术，实现了环境磁性颗粒的来源精准识别。构建了全面的环境磁性颗粒的Fe-O同位素数据库，覆盖了不同的来源（天然源、无意人为源和工程源）、化学物种（Fe₃O₄和γ-Fe₂O₃）和合成方法（沉淀法、溶胶凝胶法和气溶胶烧蚀法）。利用高精度多接收器电感耦合等离子体质谱（MC-ICP-MS）和稳定同位素质谱仪（IR-MS）揭示了不同来源及不同类别的磁性颗粒之间的同位素指纹差异，并阐明了其同位素分馏机制。基于磁性颗粒的二维Fe-O同位素指纹，开发了多层次机器学习辅助的二维同位素指纹溯源模型，实现了磁性颗粒来源的精准识别。该模型不仅可以高精度地区分磁性颗粒的来源（识别精度为94.3%），而且可以进一步识别工程源磁性颗粒的化学物种和合成方法，识别精度为81.6%。

　　该研究首次利用同位素指纹结合多层次机器学习模型来解决环境颗粒的复杂溯源问题，不仅为示踪颗粒污染物的环境行为及归趋提供了一种可行的方法，还拓展了多层次机器学习分类器在解决复杂环境问题上的应用。

　　该论文的通讯作者为刘倩研究员和刘娴副研究员，第一作者为博士毕业生杨航。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院稳定支持基础研究领域青年团队和中科院先导专项等项目支持。

　　论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.4c02702