刘倩等在质谱指纹解析黑磷降解分子机制方面取得进展
中科院生态环境中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室江桂斌院士课题组在质谱指纹技术解析材料转化分子机制方面取得进展。相关成果以“Molecular-level degradation pathways of black phosphorus revealed by mass spectrometry fingerprinting”为题,在线发表于化学领域著名期刊Chemical Science(Chem. Sci., 2023, DOI: 10.1039/d2sc06297f)。
黑磷的环境不稳定性严重影响了其应用,但是到目前为止,黑磷的降解机制仍不完全清楚。研究人员利用激光解吸电离质谱(LDI-MS)指纹图谱,可以无需任何化学标记,在分子水平上揭示黑磷材料的降解途径。研究首先基于LDI结合飞行时间质谱(TOF MS)和超高分辨率傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)在正离子和负离子模式下建立了一个快速、高精度的黑磷检测平台。发现黑磷材料在正离子和负离子模式下均能在LDI-MS中产生本征磷簇指纹峰(Pn+或Pn-),且该指纹峰受材料粒径、表面化学性质和功能化的影响。通过LDI-MS监测不同黑磷材料在环境条件下的长期稳定性,发现了一种特殊的降解中间产物,即N2加合氧化产物,该产物之前从未被报道过。
图:基于LDI-MS指纹图谱研究黑磷在环境中的降解路径
进一步地,通过多种技术验证了黑磷的降解机制。与其他技术相比,LDI-MS可以提供准确的反应中间体和产物的质量信息,从而可以直接解构黑磷的复杂降解途径。该研究不仅有助于深入了解黑磷的化学不稳定性,而且更重要的是,为监测和表征材料转化提供了一个新的强大平台。
该论文的第一作者为中心毕业生黄秀(现为四川大学华西医学院特聘副研究员),通讯作者为刘倩研究员。该工作也得到了曲广波研究员、中科院深圳先进院喻学峰研究员等支持。该工作得到了国家自然科学基金委国家杰出青年基金、面上项目、青年基金等项目的支持。
相关论文链接:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/SC/D2SC06297F
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